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熒光活性金屬配位大環設計合成與氣相傳感研究獲重要進展

發布者:田瀟  發布時間:2019-01-08 15:12:25  瀏覽:

近年來,面對高靈敏探測技術的重大需求,氣相傳感器的創制、研發引起了國際社會的重視,特別是在美國政府提出的“電子狗鼻計劃”、“真鼻計劃”、“Cell-All”和“原子到產品”計劃等項目的推動下,相關研究取得了突飛猛進的進展。薄膜基熒光傳感器是繼離子遷移譜之后,國際公認的有望替代嗅爆犬、緝毒犬和疾病診斷犬的新一代微痕量氣相探測技術。而用于氣相探測的薄膜基熒光傳感器必須建立在高性能的熒光敏感薄膜材料之上。

在過去的二十年里,房喻教授研究組一直致力于熒光敏感薄膜材料的創制、傳感薄膜的器件化以及薄膜器件的陣列化研究工作,發展了一系列熒光敏感薄膜材料,成功研制了爆炸物、毒品等有害物質高性能熒光傳感器和探測設備,自主搭建了材料性能評價與原型設備研制共享平臺。相關產品在十九大、G20峰會、博鰲論壇、港珠澳大橋開通典禮、外國元首接待,以及中央軍委、烏干達總統府、深圳地鐵等重大活動或重要場所安全保衛中發揮了重要作用。圍繞該類研究,房喻教授培養了包括一名中組部青年高層次人才入選者、一名全國百篇優博論文獎獲得者、一名國家博新計劃入選者,以及四名陜西省優博論文獎獲得者在內的一批優秀人才。

近兩年來,房喻教授小組創造性地將非平面熒光單元引入薄膜結構,制備了一系列富含“分子通道”的熒光傳感薄膜,實現了對多種有毒有害化學品的氣相檢測。在相關工作中,建立了利用薄膜表面的“毛細凝結效應”和“熒光單元的激發態微環境敏感性”設計制備高性能敏感薄膜材料的策略(Chem. Sci., 2018, 9, 1892-1901; Nature Commun., 2018, 9, 1695; ACS Appl. Mater. Interfaces, 2018, 10, 35647-35655; Anal. Chem., 2018, 90, 14088-14093; Chem. Commun., 2018, DOI: 10.1039/C8CC08399A)。在這些工作的基礎上,房喻教授小組與美國猶他大學的Peter J. Stang教授合作,借助其定向配位構筑超分子復合物的策略制備了一系列具有熒光活性的金屬配位大環,大環的形成賦予了熒光單元一系列優異的性質:(1)與配體相比較,金屬配位顯著阻礙了具有大共軛結構的配體間的pi-pi聚集,極大的增加了配體溶解性;(2)通過連接臂替換可以大范圍調控體系的熒光行為;(3)與配體相比較,硅膠板擔載金屬配位大環的熒光量子產率顯著提高;(4)硅膠板擔載金屬配位大環薄膜的熒光性質對芳香胺的存在十分敏感,據此,發展了靈敏度高、響應速度快、回復時間短,且可長時間穩定使用的薄膜基芳香胺熒光氣相傳感器。

該工作近期在化學領域頂級期刊《Journal of the American Chemical Society》上在線全文發表。論文第一作者為我校應用表面與膠體化學教育部重點實驗室博士研究生常興茂同學,房喻教授與Peter J. Stang教授為共同通訊作者,陜西師范大學為第一署名單位。

該工作得到了國家自然科學基金(21527802, 21673133,21820102005),“111”引智計劃(B14041)和“陜西師范大學優秀博士論文”項目(X2014YB04)等經費的支持。

全文詳見:Xingmao Chang, Zhixuan Zhou, Congdi Shang, Gang Wang, Zhaolong Wang, Yanyu Qi, Zhong-Yu Li, Heng Wang, Liping Cao, Xiaopeng Li, Yu Fang*, and Peter J. Stang*, Coordination-Driven Self-Assembled Metallacycles Incorporating Pyrene: Fluorescence Mutability, Tunability, and Aromatic Amine Sensing. J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI: 10.1021/jacs.8b12749.



文章中部分作者合影(左起:祁彥宇、常興茂、房喻教授、王朝龍、尚叢娣)