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分子反應動力學研究獲突破性進展

發布者:超級管理員  發布時間:2014-01-13 09:56:00  瀏覽:

 
12月22日,中科院大連化物所分子反應動力學研究工作獲得突破性進展。由分子反應動力學國家重點室楊學明院士、張東輝、孫志剛研究員等撰寫的論文Dynamical Resonances Accessible Only by ReagentVibrational Excitation in the F+HD →HF+D Reaction(F+HD→HF+D反應中只能通過反應物振動激發探測的反應共振態)發表于12月20日出版的《科學》雜志上(Science. 2013, 342, 1499-1502)。
 
分子振動對化學反應有著極其重要的影響,長期以來一直是分子反應動力學研究領域的一個重要課題。H2以及它的同位素分子是分子反應動力學領域被最為廣泛研究的分子。過去的二三十年中,對H/D/F/O/Cl/OH+H2/HD/D2等反應的研究極大地推動了反應動力學研究的發展,也大大提高了我們對化學反應本質機理的認識。但在另一方面,因為H2是沒有極性的分子,只能通過Raman激發制備其振動激發態,而由于Raman激發的效率一般很低,激發態H2的反應動力學研究從未在交叉分子束實驗中得以實現。
 
最近,肖春雷、楊學明等人通過自主研發窄線寬的OPO激光,在利用Stark-induced adiabatic Raman Passage (SARP)技術高效制備振動態激發分子方面取得了重大進展, 對HD分子從(v=0, j=0)到(v=1, j=0)的激發取得了高于91%的效率(J. Phys. Chem. Lett. 2013, 4, 368-371)。但是由于該技術需要高度聚焦的激光束,限制了總激發效率,致使該技術無法在交叉分子束實驗中得到應用。通過不斷嘗試,他們掌握了利用受激Raman激發在分子束中高效制備振動激發態氫分子的技術,使得在交叉分子束中研究HD(v=1)散射動力學成為可能。
 
利用該實驗技術,他們對F+HD(v=1)反應進行研究。F+H2/HD是經典的放熱三原子反應,2006年楊學明、張東輝等人在F+H2反應中觀察到反應共振態(Science 311, 1440, (2006)), 2010年,他們又在F+HD反應中觀察到分波共振態(Science 327, 1501 (2010)),這些共振態都是在產物HF(v’=3)的絕熱振動曲線上形成的。對于F+HD(v=1)反應,實驗發現在后向散射信號隨碰撞能的變化曲線上存在振動現象。為解釋實驗發現,張東輝等人進一步提高了他們2008年所擬合的F+H2體系勢能面的精度。在新的勢能面上,理論與實驗取得了高度吻合。理論研究證實實驗所觀察到的振動現象是由束縛在產物HF(v’=4) 絕熱振動曲線上的兩個共振態所引起的。更有意義的是,研究發現HF(v’=4) 絕熱振動曲線在反應物端與HD(v=1)態相關聯,因而它們只能通過HD的振動激發來探測,而不能通過平動能的增加而進入。
 
這項工作表明,對于化學反應,分子振動激發不僅提供能量,也能開啟新的反應通道,使我們能觀察到在基態反應中所無法觀察到的共振現象,對提高我們對化學反應本質機理的認識有著非常重要的意義。 (來源:科學網 肖春雷 汪濤 劉萬生)
 
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《科學》發表論文摘要(英文)